渦状分子配向を持つマイクロ球体から土星の輪状のレーザー発振を実証

国立大学法人筑波大学
国立大学法人東京大学
国立大学法人東京科学大学
国立研究開発法人科学技術振興機構（JST）

　キラル（鏡像を重ね合わせることができない構造）なπ共役高分子（炭素原子の単結合と二重結合が交互に連なった分子）が形成するマイクロ球体において、球体表面に渦状の分子配向が生じることを見いだしました。また、この球体では、レーザー発振が円環放射（土星の輪）状に起こることが分かりました。

研究代表者

筑波大学 数理物質系
　山本 洋平　教授
　大木 理 助教

東京大学 先端科学技術研究センター
　岩本 敏　教授

東京科学大学 総合研究院 未来産業技術研究所
　Wenbo Lin（林 文博）　助教

研究の背景

　光を微小な空間で制御する技術の開発は、光集積回路や局所センサーなどの次世代光デバイスの発展において重要です。発光性のπ共役ポリマー^注1)から形成されたマイクロ球体は、光を閉じ込めて増幅するWhispering Gallery Mode（WGM）光共振器^注2)として振る舞い、微小な有機レーザー素子として機能します。しかし、従来の高分子マイクロ球体は、分子の無秩序な凝集とその外形の等方性から、閉じ込められる光の経路は特定の方向に定まらず、放射方向を定めることは困難でした。一方、液晶分子^注3)がつくる微小液滴は「分子配向を持つ球体」であることが知られています(図1)。分子配向を持つ球体固体光共振器が実現すれば、微小な空間でのレーザー発振の放射方向や偏光状態をより精密に制御できる可能性がありますが、液晶液滴は流動性があるために分子配向や形状が変化しやすく、球体表面の分子配向と光機能の相関を精密に調べることは容易ではありません。
　本研究グループはこれまでに、キラル^注4)なπ共役ポリマー((S,S)-PFBT))の自己組織化^注5)により、「ねじれ双極球体」というらせん分子配向を持つマイクロ球体が形成することを報告しています。このねじれ双極球体は固体であり、分子配向と光共振器機能の相関を調べる上で格好のモデル物質です。そこで今回、このねじれ双極球体の表面構造に着目し、その光共振器・レーザー発振特性について調べました。

研究内容と成果

　本研究では、上述のねじれ双極球体について詳細に構造を検討し、ねじれ双極球体では光の共振波長や発光位置が球体の方位角に依存していることを明らかにしました。さらに、増幅された光が特定方向へ強く放射される角度依存性の高いレーザー発振を実証しました(図2)。
　今回用いたπ共役ポリマーからの発光は、その主鎖方向に沿った直線偏光^注6)を示すことが知られています。そこで、球体表面の分子配向を把握するために、顕微鏡下で直線偏光発光イメージングを行いました。その結果、球体の表面において、トロポジカル欠陥^注7)を中心にポリマー主鎖が渦状に配向していることが可視化されました(図3)。これは、ねじれ双極球体表面の分子配向を直接観察した初めての例です。
　この渦状分子配向をもとに光共振器のモデルを構築したところ、光の閉じ込め経路により屈折率が異なることが明らかになりました(図4)。このことは、光の閉じ込め経路の傾き（方位角：α）に依存して、光の共振波長が変化することを示唆します。次に、ねじれ双極球体の光共振器特性を評価するため、球体1粒子の発光をハイパースペクトルカメラ^注8)で撮影しました。その結果、モデルから予測されるように、ねじれ双極球体上では光の共振波長が球体の方位角に依存することが、実験からも確認されました。また、渦状の分子配向により、ねじれ双極球体上では特定の方位角方向へ光が強く放射され、これにより、特定の方位角の閉じ込め経路で強い光共振が生じることが明らかになりました(図5)。
　このねじれ双極球体をフェムト秒レーザー^注9)で励起すると、レーザー発振が確認され、その強度の方位角依存を評価した結果、30°と210°の方位角方向に強い発光強度が観測されました(図6)。これは、ハイパースペクトルカメラで確認された強い光共振経路において光が最も効率的に増幅され、レーザー光が円環放射状（土星の輪状）に放射されたことを示しています（図7）。すなわち、ねじれ双極球体は、外形は球体でありながら、球面に形成した渦状の分子配向によって、特定の断面方向へ強く放射されるレーザー発振を示すことが明らかになりました。

今後の展開

　今後、球面上の分子配向やねじれ構造をさらに精密に設計し、より高い指向性を持つマイクロレーザーや光センサーへの応用が期待できます。また、本研究で示した「分子配向を持つ球体光共振器」は、従来の球体光共振器とは異なる新しい光制御手法であり、局所空間における光の進行制御や偏光制御への展開が期待されます。

参考図

用語解説

• 注1）π共役ポリマー
  π電子系（単結合と二重または三重結合が交互に連なった分子構造の電子状態）を有する有機分子が連なったポリマー。発光特性や電気伝導特性を発現する。
• 注2）Whispering Gallery Mode（WGM）光共振器
  光の共振メカニズムの一つ。ロンドンのセントポール大聖堂にあるささやきの回廊（Whispering Gallery）では、ささやいた声（音波）が曲面状の壁に沿って反射しながら伝わり、反対側にいる人にまで明瞭に届く現象が知られている。この現象における音波を光の波に置き換えたものがWGM光共振であり、球状などの微⼩構造の内部で光が表⾯に沿って全反射を繰り返しながら周回し⼲渉することで、特定の波⻑の光が増幅する。
• 注3）液晶分子
  全体では方向性の秩序（配向性）は保っているが、分子スケールでは流動する結晶と液体の中間の性質を示す分子。
• 注4）キラル
  実像と鏡像の構造が⼀致しない性質のこと。
• 注5）自己組織化
  ランダムな状態にある分子同士が自発的に集まり、一定の秩序や形を持つ集合体を形成する現象。
• 注6）直線偏光
  進行方向に対して電場の振動方向が一定方向にそろった光のこと。
• 注7）トポロジカル欠陥
  限られた空間で分子が規則正しく配列しようとした際に生じる構造欠陥（秩序方向が存在しない特異な点）。
• 注8）ハイパースペクトルカメラ
  光を波長ごとに細かく分解して撮影できる分光イメージング装置。
• 注9）フェムト秒レーザー
  フェムト秒（1000兆分の1秒）オーダーのパルス幅を持つレーザー。

研究資金

　本研究は、科学技術振興機構（JST）戦略的創造研究推進事業 CREST（JPMJCR20T4, JPMJCR19T1）、同事業 ACT-X（JPMJAX23D8）、日本学術振興会（JSPS） 科研費（JP19J20398, JP24H00470, JP24H01693, JP24K17742, JP26H01697）、日本学術振興会 海外特別研究員制度、筑波大学-DAADパートナーシップ・プログラム、ドイツ研究振興協会（SFB 1375 NOA, Project No. 398816777、IRTG 2675 Meta Active, Project No. 437527638）による支援を受けて行われました。

掲載論文

【題　名】

Angle-Selective Optical Resonance and Circular Radial Lasing from a Chiral Polymeric Microsphere.
（キラル高分子マイクロ球体における角度選択光共鳴と円環放射状レーザー発振）

【著者名】

Osamu Oki,* Wenbo Lin, Soh Kushida, Sota Nakayama, Hiroshi Yamagishi, Fumio Sasaki, Jer-Shing Huang, Satoshi Iwamoto, Yohei Yamamoto*

【掲載誌】

Journal of the American Chemical Society

【掲載日】

2026年6月8日

【DOI】

10.1021/jacs.6c01819

問合せ先

東京大学 先端科学技術研究センター 極小デバイス理工学分野
教授　岩本 敏（いわもと さとし）